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作者建立了一个基于点击化学的高通量筛选平台,团和团队用于快速进化鉴定酶的催化性能。鉴于有机合成中自由基传递反应的普遍性和非血红素铁酶的多样性,牙利研究人员设想这一发现将激发金属酶催化剂的未来发展,牙利以实现自然进化未探索的合成有用转化。
这种生物催化转化使用酰胺基作为氢原子提取剂,绿色使用Fe(III)-N3中间体作为自由基捕获剂。例如驯化血红素和非血红素金属酶以调解卡宾和硝基苯转移反应,氢气重新编程黄素酶以进行光氧化还原催化,氢气以及重组碳酸酐酶进行金属氢化物化学反应。图三、生产设施酶促C-H叠氮化的底物拓展和合成应用图四、生产设施酶促C-H叠氮化反应的光谱学和计算研究四、【成果启示】综上所述,研究人员报道的生物催化系统通过金属催化的自由基中继机制进行C(sp3)-H功能化反应,从而扩大了非血红素铁酶催化的范围。
作者认为,集建立合成化学中各种自由基生成过程的结合以及金属酶自由基捕获的能力将为推进自由基生物催化的前沿提供强大而通用的策略。文中展示的使用定向演化非血红素铁酶使用芳基N-氟酰胺作为底物和自由基引发剂进行对映选择性叠氮化物转移,团和团队生成的叠氮基团安装在邻位烷基上,团和团队可能是合成的用于生物正交偶联化合物的开端。
最终优化的变种可以催化产生一系列叠氮化产物,牙利总转化数高达10600,ee值为93%。
绿色该论文以题为Directedevolutionofnonhemeironenzymestoaccessabiologicalradical-relayC(sp3)−Hazidation发表在知名期刊Science上。近年来,氢气野生大熊猫、藏羚羊、麋鹿等珍稀濒危物种生存状况得以改善,荒漠猫、棕颈犀鸟等神秘动物的身影再次出现。
但抛开法律概念,生产设施从大熊猫野外生活的环境越来越好,甚至熬走大型食肉动物的情况来看,一个人在野外,饿了好几天,真不见得能打得过一只熊猫。在一些人的观念中,集建立保护野生动物就是要牺牲人类的利益,在经济高速发展的过程中,生态保护的优先级应该往后放一放。
如果降低其保护等级,团和团队保护工作出现怠慢和松懈,团和团队大熊猫种群和栖息地都将遭到不可逆的损失和破坏,已取得的保护成就会很快丧失,特别是部分局域小种群随时可能灭绝。图/图虫创意数据显示,牙利野生大熊猫分布区内目前生活着豹、雪豹、狼、豺4种大型食肉动物,其保护现状不容乐观。
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